唐天寶三年（公元 744 年），唐天寶得楊貴妃后，詔告天下訪長生養顏秘方，中使楊光庭在司空山采長春藤時，得知當地的苦丁茶有養顏美容的功效，將二祖寺住持本凈大師贈送的苦丁茶進獻楊貴妃飲用，飲后果有此效。玄宗大喜，特命司空山年年進貢。
又傳說，唐代安舒城有個名叫松詩人，文采過人，但年過半百卻屢試不第，遂南游隱居西樵山，教山民種茶。為了尋找苦丁茶種子育苗方法，他先給仙鶴喂吃茶果，再從其糞便中出茶籽育種，未獲成功，后經仙人指點，取蓬萊閣仙水浸泡，乃獲成功，使西樵山成為遠近聞名的茶區。松在山中種茶賦詩十年，在70高齡時才考中進士。后來人們在山上修建了一座茶仙廟，以紀念他的功德。
明代史書記載，明太祖朱元璋患“結宮”（即今之結腸炎，便秘等），嶺南一中醫以苦丁茶進貢，治愈了頑疾，明太祖將其列為朝廷品。
據滿清野史記載：驕橫不可一世的慈禧太扣中年以后曾患有嚴重的糖尿病，太醫試遍了各種方劑，均無明顯效果，遂向民間征求良方。當時兩廣一帶有一獵人根據當地百姓有用苦丁茶治糖尿病的實例，乃大膽向朝廷進獻苦丁茶，慈禧試后病情大為減輕，龍顏大悅，問獵人何處求得，獵人遂奏請降旨保護苦丁茶樹，以免因過度采摘而瀕于滅絕。太后乃準其所請，
現代醫學已經證明，苦丁茶確有潤腸通便和降血糖功能，所以如果有朝一日您不幸患上這些太祖、太后患過的病時，您也不妨試一試他們當時用過的方子。
1927年9月下旬，朱德同志率領“八一”南昌起義軍部分官兵在三河壩阻擊敵軍，掩護主力部隊南下，時值初秋，但大埔境內依然炎熱，加上起義軍官兵晝夜行軍，至達三河壩后又忙于戰前準備，不少人頭痛發燒，喉干舌苦。當地群眾得知后速去岌頭村一帶采摘苦丁茶給起義軍官兵煮茶水喝，服后效果很佳，官兵們稱之為“神茶”。
至今，一些地方的百姓有用苦丁茶治病的風習，甚至家畜瘟疫亦用苦丁茶防治，尤其是夏天必以苦丁茶消暑防病，窮人家尤其如此。遺憾的是，由于過度采伐及其自身難以繁殖等原因，苦丁茶至本世紀初葉開始滅絕失傳，人們只能從史書上了解到其驚人的功效和神奇傳說，卻再也見不到苦丁茶的活體樣本了。
